San Gregorio del Monte Athos nacque in Serbia e intraprese la vita ascetica sul Monte Athos. Egli costruì e dedicò il monastero di San Nicola, che fu poi rinominato Grigoriou in suo onore.
Nei registri del Monte Athos è stata scoperta la firma del santo risalente al 1405. Secondo la Tradizione, le reliquie di San Gregorio furono portate via dall’Athos da monaci serbi.